近日,我校何军教授团队联合中国科学技术大学江海龙教授团队,在化学顶刊《Angewandte Chemie International Edition》发表重要成果。研究以天然来源的鞣花酸为原料,创制出新型阴离子MOF材料SU-102,并精准负载单原子铁,成功开发出高效、稳定、低成本、可规模化制备的电催化剂SU-102-Fe,攻克中性条件下硝酸盐电还原制氨难题。

硝酸盐是工农业废水中最常见的污染物,传统处理技术能耗高、产物难回收;而电催化还原法可将有毒硝酸盐直接转化为高价值氨气,兼具治污与绿色产氨双重价值,能耗远低于传统哈伯法。但长期以来,中性介质质子供给不足、催化剂活性低、选择性差、难以量产等瓶颈,一直制约着这项技术走向实际应用。
针对这些痛点,团队另辟蹊径:选用广泛存在于植物中的鞣花酸作为有机配体,无毒、易得、成本低;制备的Zr基MOF骨架结晶度高、孔隙发达、化学稳定性强,可承受长时间连续电解;常温温和条件即可合成,轻松实现宏量制备,满足工业化制备需求;利用MOF 自带的负电微环境,在单原子铁位点周围高效富集活化水,大幅提升质子供给,让反应更顺畅。性能测试结果表明,硝酸盐制氨法拉第效率高达97%,接近理论极限;在模拟工业复杂废水中,选择性仍保持92%以上,抗干扰能力突出。
这项工作不仅首次实现了鞣花酸基阴离子MOF负载单原子铁用于高效电催化制氨,更建立了“微环境调控→强化水活化→提升催化性能”的全新设计策略。该催化剂兼具绿色低本、高稳定、易量产、高活性四大优势,为工业废水硝酸盐治理、低碳氨合成、水环境可持续发展提供了新思路。
广东工业大学为论文第一完成单位,成人导航
研究生陈松和中国科学技术大学钱云阳博士为第一作者,何军教授和中国科学技术大学江海龙教授为论文通讯作者。
论文链接: //onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.8338805